共价有机框架（COF）被认为是锂电池有前景的阴极材料。然而，它们通常表现出较低的实际能力。本文报道了一种具有丰富氧化还原活性位点的高结晶度二维屈萘基COF（TRO-BT-COF）的设计、制备和电池应用，实现了高实用容量。原位表征和理论计算表明，锂化反应在C上连续进行═O和C═N组TRO-BT-COF。TRO-BT-COF的一个环理论上可以通过两个阶段存储27个Li+离子。因此，当用作锂电池的阴极材料时，高度结晶的TRO-BT-COF显示出435 mAh g−1的高放电容量。这项工作提供了一种简单的方法来实现具有高实际容量的COF电极材料，用于锂电池。