Y. Ni, W. Xie, Z.Yan, F. Cheng, and J. Chen*, Spatially-Directed C-C Coupling inside Three-dimensional Metal-organic Frameworks for CO2 Electroreduction to C2 Products, Angew. Chem. Int. Ed. 2025, e202518398. https://doi.org/10.1002/anie.202518398
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来源:功能材料与能源化学创新团队

时间:2026-10-15
对燃料和化学品的二氧化碳电还原反应是一种有前景的策略,可以储存间歇性能量(如太阳能和风能)并关闭碳循环。生产具有更广泛适用性的多碳含氧化合物和碳氢化合物(C2+)是非常理想的。然而,C的难度─C偶联反应阻碍了CO2转化为C2+产物,具有高能量输入、低反应速率和低选择性。在这里,我们构建了一个基于三维(3D)铁喹喔啉二硫醇(Fe-QDT)的金属有机框架(MOF),其有序通道壁内具有双铁位点,能够有效地进行C2偶联反应的壁间电催化。我们发现双铁位点可以共同催化*OCH2二聚化为*OCH2CH2O*,从而促进C2产物的产生。对于CH3CH2OH和C2H4,C2物种电还原中电位限制步骤的自由能变化分别为-0.010和0.045 eV,明显低于其他C2产物。因此,Fe-QDT MOF在将CO2转化为CH3CH2OH和C2H4方面表现出高活性和选择性。这项工作为C设计了一种新颖高效的活性位点─C偶联,为C2产品电催化剂的设计原理提供了有价值的见解。

Y. Ni, W. Xie, Z.Yan, F. Cheng, and J. Chen*,
Spatially-Directed C-C Coupling inside Three-dimensional Metal-organic
Frameworks for CO
2 Electroreduction to C
2 Products,
Angew. Chem. Int. Ed. 2025, e202518398. https://doi.org/10.1002/anie.202518398