图文速递

图1：AlAc(OH)₂水溶液电解质的H⁺/OH^-电离机制和电解质结构

(a)[AlAc(OH)₂(H₂O)₁₅]溶剂化结构的双极电离。(b)[Al(H₂O)₁₈]³⁺溶剂化结构的受限电离。(c)3 m AlAc(OH)₂电解质的分子动力学快照。(d)RDF-g(r)以及相应的Al和Ac^-、OH^-、水分子中的O原子的配位数。(e)不同原子随时间的距离信息，可以反映H⁺转移和键的变化。放大快照显示 H⁺传输速度为68.6 ps。

图2：AlAc(OH)₂电解质与Ni(OH)₂阴极/AQ阳极之间的兼容性

(a)Ni(OH)₂正极在AlAc(OH)₂、AlAc₃和Al₂(SO₄)₃电解质中第一和第五次循环的充放电曲线。(b)Ni(OH)₂正极的循环性能。使用(c)LiAc和(d)AlAc(OH)₂电解质获得AQ||Ni(OH)₂电池的原位紫外-可见光谱。

图3：AQ阳极的电化学氧化还原机制和H⁺迁移

(a)AQ阳极在原始状态、充电状态和放电状态下的核磁共振谱。(b)AQ阳极在充放电过程中的原位XRD。(c)随着质子化，AQ晶体演化为H₂AQ。(d)H₂AQ晶体中的H⁺迁移路径和能垒。

图4：AQ|AlAc(OH)₂|Ni(OH)₂全电池的电化学特性和性能

(a)AlAc(OH)₂电解质中阴极和阳极的CV曲线以及AlAc(OH)₂、KOH和Al₂(SO₄)₃电解质的电化学窗口。(b)充放电过程中正极和负极侧的原位pH测试。(c)三循环测试期间H₂和O₂演变的原位DEMS。(d)AQ|AlAc(OH)₂|Ni(OH)₂全电池在200 mA g^-1下的充放电曲线。(e)全电池的循环性能。

研究结论

总之，本文设计了一个由AQ阳极、AlAc(OH)₂电解质和Ni(OH)₂阴极组成的电池系统。由于Al³⁺和OH^-的强极化能力，AlAc(OH)₂(H₂O)₃溶剂化结构表现出双极电离模式，H⁺/OH^-快速解离，支持电化学氧化还原反应。AQ阳极和Ni(OH)₂阴极分别具有H⁺和OH^-。原位pH测试证明了充放电过程中H⁺/OH^-的消耗和释放。局部碱性环境提高了Ni(OH)₂阴极的循环稳定性和可逆性，而AQ阳极的质子化引导未解离的O-H共价键的形成，限制了AQ/H₂AQ阳极的溶解度，这通过原位紫外可见分光光度法进行了证明。通过XRD、拉曼、核磁共振和DFT计算论证了电极材料的氧化还原反应机理。设计的AQ||Ni(OH)₂电池具有低电极溶解、无O₂/H₂产生和高可逆性，因此阳极容量为243.9 mAh g^-1，300次循环后循环保持率高达78.2%。这项工作开发了一种电解质/电池系统，其机制独特，参与电池反应的H⁺和OH^-从溶剂化结构中电离，最终返回到水，体现了可持续系统的设计理念。

原文链接