第一作者：林楚园

通讯作者： 陈军*，严振华*，曾令兴* 

通讯单位：福建师范大学，南开大学

南开大学陈军院士、严振华副研究员、福建师范大学曾令兴教授在Advanced Materials期刊上发表了题为“Dynamic Regulation for the Well-distribution of Electrons and Zn²⁺ Ions Achieving Uniform Zn Redox in Ah-Scale Pouch Cells”的研究论文，该文章提出了一种动态调节电子和Zn²⁺离子的策略以实现锌均匀氧化还原，其中设计了一系列具有不同电子离域空间的添加剂分子来验证这种动态调节机制。同时，在锌-卤素全电池和锌锰全电池的扣式器件和Ah级别软包器件中多维度地验证了该动态调节策略的有效性和高兼容性，这项研究深化了Ah级软包电池调控机制的理解，并对其他水系金属电池具有指导意义。

研究背景
水系锌离子电池（AZIB）技术具有明显的环境效益，包括环保的电解液、丰富的原材料储量和易于回收。鉴于锌金属的高理论比容量（820 mAh g^-1）、高安全性和优异的导电性，其被认为是具有大规模前景的AZIB负极。然而，电场和锌离子（Zn²⁺）的不均匀分布以及串扰效应都会导致锌的不可逆氧化还原，最终加速各种锌金属储能器件的失效，特别是Ah级别软包电池。因此，为了推进AZIB的商业化发展，亟待开发在锌氧化还原过程中调节负极表面电子和离子的有效策略以提高Ah级AZIB的循环能力和容量保持率。

本文亮点

(1) 该研究工作系统地揭示了有机分子与Zn²⁺之间的离子偶极相互作用受到官能团类型和分子内共轭程度的影响。具有-COOH和较大电子离域空间的肉桂酸（CA）分子可在负极表面形成保护层，以避免副反应和串扰效应。在CA与Zn²⁺离子间的离子偶极相互作用下，实现氧化还原过程中动态均匀化了Zn²⁺离子分布，从而缓解负极表面的Zn²⁺浓度极化，避免局部过沉积和局部过消耗。

(2) 具有较大电子离域空间的CA分子吸附负极表面调节了锌负极的电子结构，在锌氧化还原过程中驱动电子在共轭原子和官能团之间流动，巧妙地缓重构界面电子排布，进而解决锌负极表面电子局部聚集的问题，同时降低且均匀化了Zn²⁺离子的剥离能垒。CA分子的动态调控提升了锌负极表面上Zn²⁺浓度分布和电场强度的均匀性。

(3) 该动态调节电子和Zn²⁺离子的策略在锌-卤素全电池和锌锰全电池体系中具有良好的兼容性，且CA分子层缓解了多卤素离子和锰离子对负极沉积/剥离的干扰，扣式全电池和Ah级别软包全电池的循环寿命和倍率性能得到显著地提高。

图文解析

图1. 负极表面电子和Zn2+离子的动态调节实现锌负极可逆氧化还原的示意图

图2. 不同添加剂分子的筛选和锌电子结构变化。

图3. CA分子对锌氧化和还原过程中的锌负极电场强度和Zn2+离子的动态均匀化


图4. CA分子在偏中性和碱性电解液体系中兼容性验证

图5. CA分子动态调节在锌-卤素和锌锰全电池及其软包电池中的有效性验证

总结与展望
该研究提出了一种对电子与 Zn2+离子进行动态调控的新策略，以实现锌负极界面处的均匀氧化还原反应。作者设计了一系列具有不同电子离域空间的添加剂分子，以系统验证该动态调控机制。研究表明，较大的分子内电子离域度使 CA 添加剂分子能够与 Zn2+形成适宜的离子–偶极相互作用，并重构界面电子排布，从而抑制负极表面的电子聚集与浓度极化，缓解局部过度沉积及活性锌的局部过度消耗。因此，经 CA 修饰的锌负极在长期循环过程中表现出高度可逆的氧化还原行为，并可有效抵御全电池体系中的“串扰效应”。在 CA 的协同调控作用下，锌负极在宽pH范围内均展现出优异的适应性，并成功应用于安时级软包电池。在扣式电池体系中，Zn 粉//MnO2全电池与 Zn//I2全电池分别稳定循环17 000次与100000次以上。得益于CA分子的动态调控作用，Zn//I2软包电池在 2 mA cm-2 条件下实现了 1.473 Ah 的高容量与 188.7 Wh kg-1的能量密度（基于I2质量计算）；Zn//MnO2软包电池则基于MnO2质量计算，输出平均容量 0.99 Ah 与能量密度 145 Wh kg-1。该研究为安时级水系金属电池性能提升提供了创新思路，并对其他水系金属电池体系具有重要的指导意义。

论文信息

Dynamic Regulation for the Well-distribution of Electrons and Zn²⁺ Ions Achieving Uniform Zn Redox in Ah-Scale Pouch Cells, Chuyuan Lin, Lingxing Zeng*, Minghui Liu, Fuyu Xiao, Hui Lin, Lihui Chen, Yong Lu, Qingrong Qian, Qinghua Chen, Kai Zhang, Zhenhua Yan*, and Jun Chen*, Advanced Materials, 2025, 15, 2511484.

https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1002/adma.202511484

来源：研之成理